钱澄之父名志立,明万历间诸生,聚徒讲学为业。澄之幼从父读书,博览群籍。稍长以名节自勉。崇祯初,有御史巡按至皖,护从甚众,仪仗威赫。拜谒桐城孔庙时,诸生列队出迎,澄之突然挡住车驾,揭开帷幕,当众痛斥该御史勾引奸党、贪赃枉法的劣迹。该御史确系漏网阉逆,慑于众怒,不敢发作,忍辱而去。其时,阉党余孽阮大铖死灰复燃,东南名士结成“复社”与之斗争,钱澄之系皖中主坛者之一。他还与陈子龙、夏允彝结“云龙社”应和“复社”,接武“东林”。南明福王称帝南京,阮大铖等专权擅政,迫害复社文人,澄之遂化名潜往浙江武水。
弘光元年(1645),清兵攻陷南京,福王政权瓦解,澄之参与起义失败,妻方氏及女殉难,他与长子法祖逃入闽中,后辗转入桂,为永历帝朱由榔的庶吉士,制诰文字多出其手。时同僚金堡因直谏下锦衣狱折断左肱,使他对南明朝廷丧失信心,于是脱下朝服,间道归里,结庐先人墓旁,闭门著书以终。其墓现位于枞阳县城城关小学即原枞阳二中内。