才学知名
李神俊年轻时因为有才学而知名，为太常刘芳所赏识。李神俊脱去布衣遵奉朝廷征召，任奉朝请，后转任为司徒祭酒、从事中郎。不久，他被授予骁骑将军、中书侍郎、太常少卿之职。后出任为前将军、荆州刺史。
固守城池
李神俊墓志铭当时四方多事，到处连年战乱。梁武帝萧衍派遣部将曹敬宗前来侵犯，围攻荆州城很长时间，又引水灌城，城墙没有被水淹没的只有数版之高。李神俊极力安抚将士和城中百姓，大家同力固守城池。皇帝下令派遣都督崔暹，别将王罴、裴衍等人前往救援，曹敬宗兵败退走。当时寇贼逃走之后，城外有很多尸骸暴露在野外，李神俊令人把尸体收集起来予以埋葬。不久，他被召回朝廷授任为大司农卿。孝明帝元诩在位末年，李神俊任镇军将军、相州刺史。当葛荣领兵南下的时候，李神俊异常惊恐，竟然从马上跌下摔伤腿脚，仍旧滞留在汲郡，朝廷下令把他追回。孝庄帝元子攸即位后，凭李神俊外戚的名望，授任他为散骑常侍、殿中尚书。又追论他早先固守荆州的功劳，封为千乘县开国侯，食邑一千户。后转任中书监、吏部尚书。
位极人臣
李神俊崇尚风流，凭着感情推举引进人物，不能做到坚守正道奉公无私，因此，没有多大的声誉。有个钜鹿人李炎曾上书朝廷谈论李神俊的过失。天柱大将军尔朱荣曾经推荐一个人为曲阳县令，李神俊认为此人官阶不够而不予任用，尔朱荣听说之后大怒，说李神俊自己树结亲党，排挤压抑有功之人。李神俊因此而非常恐惧，就上表请求解除吏部的官职。于是就授任他为卫将军、右光禄大夫。不久，尔朱荣进入京都，幽禁皇帝，李神俊就逃窜隐匿在民间。
出帝（孝武帝）元修即位时，回到朝廷，授散骑常侍、骠骑大将军、左光禄大夫、仪同三司之职。东魏孝静帝元善见即位之初，代理并州刺史，迁骠骑大将军、肆州刺史。后又回朝任侍中。
兴和二年（540年），李神俊去世，终年六十四岁。朝廷侍中、使持节、追赠都督雍秦泾三州诸军事、骠骑大将军、尚书左仆射、司徒公、雍州刺史，开国公等职爵如故。
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